中國(guó)粉體網(wǎng)訊 中科院大連化物所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室肖建平、潘秀蓮和包信和等人基于碳納米管的納米限域催化理論研究取得新進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果近日發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。
研究發(fā)現(xiàn)，由彎曲石墨烯片構(gòu)成的碳納米管納米級(jí)管腔可導(dǎo)致組裝在其內(nèi)部的金屬納米粒子的特性發(fā)生變化，并可能改變分子吸附活化模式甚至反應(yīng)路徑，從而調(diào)變催化反應(yīng)的性能，據(jù)此，該團(tuán)隊(duì)率先提出了碳納米管的“協(xié)同限域催化”新概念。
近年來，該團(tuán)隊(duì)研究了碳納米管的限域效應(yīng)對(duì)一系列過渡金屬鐵、鐵鈷、銠錳、釕等電子結(jié)構(gòu)及其催化性能調(diào)變作用的規(guī)律和本質(zhì)，所提出的限域能的概念可用于預(yù)測(cè)限域?qū)Υ呋磻?yīng)性能的調(diào)變作用。
結(jié)果表明，具有獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)的納米空間形成了一種限域微環(huán)境，導(dǎo)致金屬d帶中心下移，減弱了co、n2、和o2等分子的解離吸附，致使催化反應(yīng)的火山型曲線向高結(jié)合能的方向偏移，偏移程度與金屬種類和碳納米管的管徑相關(guān)。該研究結(jié)果驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)上觀察到的限域效應(yīng)對(duì)限域金屬氧化還原性能，對(duì)co加氫反應(yīng)、nh3分解和合成氨等反應(yīng)的不同調(diào)變規(guī)律，為未來高效納米催化劑的設(shè)計(jì)提供了重要的科學(xué)參考。
研究發(fā)現(xiàn)，由彎曲石墨烯片構(gòu)成的碳納米管納米級(jí)管腔可導(dǎo)致組裝在其內(nèi)部的金屬納米粒子的特性發(fā)生變化，并可能改變分子吸附活化模式甚至反應(yīng)路徑，從而調(diào)變催化反應(yīng)的性能，據(jù)此，該團(tuán)隊(duì)率先提出了碳納米管的“協(xié)同限域催化”新概念。
近年來，該團(tuán)隊(duì)研究了碳納米管的限域效應(yīng)對(duì)一系列過渡金屬鐵、鐵鈷、銠錳、釕等電子結(jié)構(gòu)及其催化性能調(diào)變作用的規(guī)律和本質(zhì)，所提出的限域能的概念可用于預(yù)測(cè)限域?qū)Υ呋磻?yīng)性能的調(diào)變作用。
結(jié)果表明，具有獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)的納米空間形成了一種限域微環(huán)境，導(dǎo)致金屬d帶中心下移，減弱了co、n2、和o2等分子的解離吸附，致使催化反應(yīng)的火山型曲線向高結(jié)合能的方向偏移，偏移程度與金屬種類和碳納米管的管徑相關(guān)。該研究結(jié)果驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)上觀察到的限域效應(yīng)對(duì)限域金屬氧化還原性能，對(duì)co加氫反應(yīng)、nh3分解和合成氨等反應(yīng)的不同調(diào)變規(guī)律，為未來高效納米催化劑的設(shè)計(jì)提供了重要的科學(xué)參考。
