棒狀多孔氧化鋁負載氧化鉻催化丙烷脫氫反應性能

編號：CYYJ01894

篇名：棒狀多孔氧化鋁負載氧化鉻催化丙烷脫氫反應性能

作者：高新芊 陸文多 戶守昭 李文翠 陸安慧

關鍵詞： 氧化鋁 酸量 焙燒 氧化鉻 抗積碳

機構： 大連理工大學精細化工國家重點實驗室

摘要： 丙烯是一種重要的化工原料,目前工業(yè)上主要來自石腦油、輕質油以及其他石油副產(chǎn)物的蒸汽裂解和催化裂解.這些過程能耗巨大,碳排放嚴重.丙烷直接脫氫制丙烯原料利用率高,副產(chǎn)物少,是一條更加經(jīng)濟環(huán)保的丙烯生產(chǎn)路線.Cr2O3-Al2O3催化劑因其出色的性能和低廉的價格已在工業(yè)中應用,但氧化鋁表面酸位點易催化副反應及積碳的形成,從而造成催化劑失活.因此,調(diào)控載體氧化鋁結構具有重要的意義.氧化鋁的結構性質取決于合成條件以及焙燒過程表面羥基和水分的逐步脫除.我們課題組通過水熱法合成了一系列表面粗糙的棒狀氧化鋁和富含五配位鋁離子的片狀氧化鋁,以這些氧化鋁為載體制備的負載型貴金屬催化劑在催化反應中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性.本文在前期工作基礎上研究了不同焙燒溫度對棒狀氧化鋁表面結構的影響,采用X射線衍射(XRD)、氮吸附、電鏡(SEM/TEM)、氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)和紫外-可見光譜(UV-Vis)等手段表征了氧化鋁結構,并探究了其對負載氧化鉻催化劑上丙烷脫氫反應的影響.XRD結果表明,低溫焙燒所得主要為γ相氧化鋁,提高焙燒溫度至900℃時出現(xiàn)δ相氧化鋁.氧化鋁氮氣吸附-脫附表現(xiàn)出IV型等溫線,隨焙燒溫度升高,介孔結構保持,但比表面積和孔體積呈減小趨勢.電鏡觀察顯示氧化鋁為棒狀結構,表面粗糙.NH3-TPD結果表明自制氧化鋁酸量低于商業(yè)氧化鋁,且隨焙燒溫度升高酸量下降.以上結果表明焙燒溫度在氧化鋁性質調(diào)控過程中起重要作用.以不同焙燒溫度下制得的氧化鋁等體積浸漬氧化鉻制得氧化鉻催化劑.丙烷脫氫反應結果表明,催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性和再生性能.氮吸附等溫線表明新鮮催化劑為介孔結構,這有利于反應物接觸活性位點,并提供抗積碳阻塞能力.對比氧化鋁負載氧化鉻前后的電鏡照片可知,催化劑表面粗糙度