Sin團(tuán)簇/石墨烯(n≤6)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和儲鋰性能的第一性原理計(jì)算

編號：CYYJ01761

篇名：Sin團(tuán)簇/石墨烯(n≤6)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和儲鋰性能的第一性原理計(jì)算

作者：沈丁 劉耀漢 唐樹偉 董偉 孫聞 王來貴 楊紹斌

關(guān)鍵詞： 石墨烯 Sin團(tuán)簇 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性 儲鋰性能

機(jī)構(gòu)： 遼寧工程技術(shù)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院 遼寧工程技術(shù)大學(xué)力學(xué)與工程學(xué)院

摘要： 目前,硅/碳復(fù)合材料是鋰離子電池最有潛在應(yīng)用前景的高容量負(fù)極材料之一,硅與碳材料的界面狀態(tài)是影響其電化學(xué)性能的重要因素.本文在作為碳材料結(jié)構(gòu)單元的石墨烯表面構(gòu)建了Sin(n≤6)團(tuán)簇,采用基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理方法研究了Sin團(tuán)簇/石墨烯(Sin/Gr)的幾何構(gòu)型、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電子性質(zhì).結(jié)果表明,當(dāng)Si原子數(shù)n≤4時(shí),Sin團(tuán)簇優(yōu)先以平行于石墨烯的二維構(gòu)型沉積在石墨烯表面,當(dāng)n≥5時(shí),Sin團(tuán)簇優(yōu)先以三維立體構(gòu)型沉積在石墨烯表面.隨著n的增大,Sin團(tuán)簇在石墨烯表面的熱力學(xué)穩(wěn)定性顯著降低,兩者之間的界面結(jié)合減弱,并且伴隨著Sin團(tuán)簇與石墨烯之間的電荷轉(zhuǎn)移也越來越少.同時(shí)還研究了Sin/Gr復(fù)合構(gòu)型的儲鋰能力,Li原子主要存儲在Sin團(tuán)簇臨近的石墨烯表面和Sin團(tuán)簇周圍,Sin團(tuán)簇與石墨烯復(fù)合形成的協(xié)同作用增強(qiáng)了Li原子吸附的熱力學(xué)穩(wěn)定性.當(dāng)n≤4時(shí),存儲2個(gè)Li原子有利于提高xLiSin/Gr體系的熱力學(xué)穩(wěn)定性,繼續(xù)增加Li原子數(shù)x會(huì)導(dǎo)致穩(wěn)定性降低;當(dāng)n≥5時(shí),穩(wěn)定性隨著Li原子數(shù)x的增多而逐漸降低.